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      【熱點文章】鐵穩定的鉑單原子催化選擇性加氫反應
      引用本文:尤志鑫,紀鈺霞,蔣妍,等鐵穩定的鉑單原子催化選擇性加氫反應[J]. 化學試劑, 2023, 45(7):100-106.

      DOI:10.13822/j.cnki.hxsj.2023.0128


      背景介紹


           苯乙烯是一種廣泛應用于橡膠、藥物和顏料等化工領域的重要中間體,我國年產量接近1000萬t,主要來源于抽提石油裂解產物。苯乙炔是苯乙烯原料中的主要雜質,在后續的苯乙烯聚合階段會毒害催化劑,嚴重影響產品性能。苯乙烯與苯乙炔的理化性質相近,靠物理方式分離除雜比較困難。目前,主要通過催化的手段,將苯乙炔雜質選擇性加氫轉化為苯乙烯。這一過程中,還要盡量避免將苯乙烯過度加氫成乙苯,所以設計具有高活性與高選擇性的催化劑至關重要。




      文章亮點

      1. 用溶膠凝膠法在硅鋁復合氧化物中摻雜了少量的鐵元素,把高分散的鉑活性中心錨定在載體上,合成出鉑負載量為0.2wt%的單原子催化劑;
      2.催化劑表現出了良好的底物適用性和循環穩定性。  





      內容介紹


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      1  實驗部分

      1.1  主要儀器與試劑

      1.2 催化劑的制備

      860μL3.9 mmol)硅酸四乙酯、1.2 g3.2 mmol)硝酸鋁九水合物、1.4 g6.4 mmol)均苯三甲酸、0.08 g0.2 mmol)硝酸鐵九水合物、含0.8 mg Pt的氯鉑酸水溶液、4 mL去離子水加入至20 mL無水乙醇中,攪拌至完全溶解轉移至水熱反應釜中,在120oC恒溫反應12 h得到紅棕色凝膠,干燥后在馬弗爐中以oC/min的升溫速率加熱至500 oC,焙燒4 h得到0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2。
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      2  結果與討論

      2.1  表征分析

      2.1.1  Pt的分散態分析

      使用XRD來分析負載在Al2O3-SiO2載體上的Pt基催化劑的物相組成和結構。結果如圖1所示。

      1  催化劑的XRD譜圖

      鑒于低載量的催化劑在XRD上不出峰,為了進一步研究Pt0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO20.2wt%Pt/Al2O3-SiO2上的分散狀態,分別使用球差校正透射電鏡、高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)及能量色散X射線譜(EDS)對這些催化劑的微觀形貌進行了分析(圖2、圖3)。

      a. 0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2AC-STEM圖像;b. 0.2wt%Pt/Al2O3-SiO2HAADF-STEM圖像
      2  催化劑的AC-STEMHAADF-STEM

      3  0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2催化劑的HAADF-STEMa)和EDS面掃結果(bd

      2.1.2  價態分析

      XPS顯示0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2催化劑在310 ~ 350 eV范圍內沒有明顯的Pt 4d信號(圖4a)。

      a. Pt 4d;b. Fe 2p
      4  0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2催化劑的XPS譜圖

      2.1.3  比表面積分析

      為了更充分的佐證Pt在不同載體上存在形式的差異,對摻雜Fe3種不同載體的催化劑進行了氮氣等溫吸脫附測試。結果如圖5所示,
      N2等溫吸脫附曲線(圖5a)可以看出,3種材料均符合型吸附等溫線,這表明3種材料均具有豐富的微孔及介孔結構。

      a. N2等溫吸脫附曲線;b. BJH孔徑分布

      5  不同催化劑的N2等溫吸脫附曲線與孔徑分布

      2.2  炔烴的選擇性加氫催化性能

      2.2.1  反應活性

      以苯乙炔選擇性加氫生成苯乙烯(styrene,ST)為模型反應考察各催化劑的性能。
      首先考察了鉑負載量為0.2wt%時,不同載體對加氫活性與選擇性的影響,結果如表1所示。

      2.2.2  催化劑的穩定性

      0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2的穩定性測試結果如圖6所示,在經歷了5次循環后,該催化劑對苯乙炔的轉化率沒有顯著下降,而選擇性則穩定在91%左右。

      6  0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2循環測試

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      3  結論

      本文以一種簡便的溶膠凝膠法制備了0.2wt%PtFe50/Al2O3-SiO2單原子催化劑,發現在苯乙炔選擇性加氫反應中,單原子催化劑的性能遠高于納米催化劑,在30 ℃的溫和條件下速率高達585 molST/(molPt·h),苯乙烯的選擇性為91.2%,且具有極佳的底物適用性和循環穩定性,證明了惰性載體的摻雜改性是實現單原子催化劑的可控合成的有效策略。


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